In 90% der Fälle liegt es daran, dass du vermutlich den Tarif "mit Kreditkarte" gewählt hast, aber in deinem Konto keine Kreditkarte (Visa, Mastercard, American Express) hinterlegt ist. In diesem Fall musst du den Tarif "Ohne Kreditkarte" nehmen. So kannst du PayPal auch mit einer EC- oder Maestrokarte nutzen.
Manchmal ist auch der PayPal-Server bzw. die Schnittstelle überlastet. Bitte warte einfach 10 Minuten und versuche es dann noch einmal.
Sollte es noch immer nicht gehen, bleibt immer noch der Weg: Zahlung per Überweisung.